【引言】

熱電材料能夠在全固態(tài)中實(shí)現(xiàn)熱能和電能的相互轉(zhuǎn)換，有望解決能源問(wèn)題。TE材料的效率以無(wú)量綱熱電優(yōu)值為特征，該優(yōu)值由塞貝克系數(shù)、電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率貢獻(xiàn)。熱導(dǎo)率由晶格熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率組成。通常，電性能，即功率因數(shù)，可以通過(guò)載流子濃度來(lái)提高，也可以通過(guò)能帶結(jié)構(gòu)工程來(lái)提高。作為唯一相對(duì)獨(dú)立的材料參數(shù)，低晶格熱導(dǎo)率可以通過(guò)各種方法來(lái)實(shí)現(xiàn)，包括故意產(chǎn)生的點(diǎn)缺陷，全尺度層次結(jié)構(gòu)、納米結(jié)構(gòu)、低聲速和晶格非諧性。

【成果介紹】

SnTe作為PbTe的無(wú)鉛類(lèi)似物，由于其固有的Sn空位引起的高空穴濃度和高導(dǎo)熱性，其熱電性能有限。在此，我們展示了通過(guò)NaBiTe₂合金化顯著改善p型SnTe的熱電性能，通過(guò)該合金化同時(shí)實(shí)現(xiàn)了載流子濃度優(yōu)化、能帶結(jié)構(gòu)工程和熱導(dǎo)率降低。使用商用儀器（Linseis，LSR-3）測(cè)量電導(dǎo)率（σ）和塞貝克系數(shù)（S）。基于單拋物線(xiàn)帶模型的輸運(yùn)系數(shù)分析證實(shí)了帶修正。SnTe-NaBiTe₂固溶體的低晶格熱導(dǎo)率歸因于點(diǎn)缺陷散射。因此，在標(biāo)稱(chēng)成分為（SnTe）_0.96（NaBiTe2）_0.04的樣品中，在834 K時(shí)，zT值達(dá)到~1.1。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：（a）（SnTe）_1-x（NaBiTe2）_x（x=0,0.01,0.02,0.03,0.04和0.05）的粉末XRD圖譜和（b）Rietveld精煉結(jié)果

圖2：（a） （SnTe）1-x（NaBiTe2）x樣品電導(dǎo)率σ的溫度依賴(lài)性；（b） 室溫下相對(duì)于NaBiTe₂濃度的載流子濃度P_H和載流子遷移率μ_H；（c） 塞貝克系數(shù)S的溫度依賴(lài)性；（d）室溫下的Pisarenko圖。

圖3：（a） （SnTe）_1-x（NaBiTe2）_x（x=0,0.01,0.02,0.03,0.04和0.05）樣品功率因數(shù)的溫度依賴(lài)性；（b） 我們的研究和其他研究在823K時(shí)的輸運(yùn)系數(shù)。

圖4：（a） 總導(dǎo)熱系數(shù)的溫度依賴(lài)性；（b） （SnTe）_1-x（NaBiTe₂）_x（x=0,0.01,0.02,0.03,0.04和0.05）樣品的晶格熱導(dǎo)率；（c） 室溫下晶格熱導(dǎo)率作為x的函數(shù)?；疑摼€(xiàn)表示根據(jù)Debye–Callaway模型和（d）作為溫度函數(shù)的熱電優(yōu)值（ZT）預(yù)測(cè)晶格熱導(dǎo)率。

【結(jié)論】

（SnTe）_1-x（NaBiTe₂）_x（x=0,0.01,0.02,0.03,0.04和0.05）樣品通過(guò)簡(jiǎn)單的真空密封管熔融反應(yīng)合成。將SnTe與NaBiTe2合金化可以自發(fā)地實(shí)現(xiàn)載流子濃度的降低和能帶結(jié)構(gòu)的改變，從而提高電輸運(yùn)性能。此外，合金化還通過(guò)點(diǎn)缺陷散射顯著抑制晶格熱導(dǎo)率。NaBiTe₂合金化在SnTe中的這些多重有益結(jié)果在834 K時(shí)產(chǎn)生了~1.1的高熱電優(yōu)值，與相同溫度下的原始SnTe相比提高了88%。我們的結(jié)果表明，合適的三元化合物可以同時(shí)調(diào)節(jié)耦合熱電參數(shù)，從而調(diào)節(jié)SnTe的熱電性能。通過(guò)進(jìn)一步結(jié)合其他最先進(jìn)的方法，基于該方法，預(yù)計(jì)zT值會(huì)高得多。